効率よくテラヘルツ波を発生する光学薄膜コーティング有機非線形結晶

Scientific Reports volume 12、記事番号: 15082 (2022) この記事を引用

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1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

非線形光学結晶における赤外フェムト秒パルスの光整流によるテラヘルツ（THz）波発生の過程において、テラヘルツ波のパワーは光ポンプパワーの二乗に正比例します。 したがって、結晶が高いレーザー誘起損傷閾値と光学的非線形係数を備えていれば、高出力フェムト秒レーザーを用いて高出力テラヘルツ波を発生させることができる。 ただし、エアクリスタル境界でのフレネルの反射により、このプロセスでかなりの量のポンプパワーが失われます。 この論文では、4-N, N-ジメチルアミノ-4'-N'-メチル-スチルバゾリウム トシレート (DAST) 結晶上の Cytop と呼ばれる光学薄膜のコーティングがポンプ パワーの反射損失を効果的に低減することを数値的および実験的に実証します。 、それによって DAST 結晶の THz 波放射効率が増加します。 同量のレーザーパワーを使用した場合、薄膜コーティングされた結晶から放射されるTHz波の平均パワーは、コーティングされていない結晶から放射されるTHz波のパワーよりも約28%高いことがわかりました。 薄膜コーティングされたDAST結晶は、テラヘルツ測定システムだけでなく、変調器や導波路などの光学デバイスにも使用できます。

The applications of terahertz (THz) wave have been expanding at an enormous speed in various fields such as biomedical engineering, non-destructive testing, high speed communication and ultrafast spectroscopy1,2,3,4. In these applications, it is important to use a highly efficient terahertz wave source to improve the performance of the measurement system. Various sources such as photoconductive antenna5, non-linear optical crystals6, quantum cascade lasers7 have been developed to emit terahertz wave. Moreover, other sources based on laser plasma interaction8, terahertz spintronics9 and terahertz superconductors10 are also being investigated. Among them, nonlinear optical crystals are very promising for broadband THz wave generation via optical rectification zinc-blende crystals. App. Phys. Lett. 64, 1324–1326 (1994)." href="/articles/s41598-022-17893-7#ref-CR11" id="ref-link-section-d65119338e574"> １１、差周波生成１２および光パラメトリック処理１３。 特に、非線形光学結晶におけるフェムト秒（fs）レーザーパルスの光整流は、広帯域かつ高出力のTHz波を放射できるため、特別な注目を集めています。

無機結晶と有機結晶の両方が、光整流によるテラヘルツ波の発生に使用されてきました。 たとえば、ニオブ酸リチウムは、高出力のテラヘルツ波を生成できるよく知られた無機非線形光学結晶です 14,15。 同様に、テルル化亜鉛 16、17、18、リン化ガリウム 19、およびヒ化ガリウム 20 も広帯域 THz 波の放射に広く使用されています。 ただし、これらの結晶には、適度な非線形係数による低い変換効率や、レーザーパルスの傾斜フロントによるニオブ酸リチウム結晶を使用したTHz波生成の場合など、システムの複雑さの増加などの制限があります21。 これらの無機結晶と比較して、DAST、HMQ-TMS、DSTMS、OH1、BNA などの有機結晶は、非線形光学係数が高く、光からテラヘルツへの変換効率が高い、低いなどの特性により、優れたテラヘルツ源であることが証明されています。テラヘルツ波吸収、および共線位相整合幾何学による比較的単純な測定システム22、23、24、25、26。 これらの有機結晶の中で、DAST は、高い光学非線形係数 (d11 = 290 ± 55 pm/V at λ = 1.5 μm)、低い光学特性とテラヘルツ波発生のため、テラヘルツ波の発生に広く使用されている有機結晶の 1 つです。吸収および高いレーザー誘起損傷閾値27、28、29。 さらに、この結晶は、確立され広く利用可能な波長 1.5 μm の通信ファイバー レーザーによって励起することができます 30,31。

fs レーザーパルスの光整流による非線形結晶からの THz 波の生成は、fs レーザーパルスの帯域幅内のすべての周波数の差周波混合に基づいています。 この二次非線形光学プロセスでは、テラヘルツ波のパワーはフェムト秒ポンプレーザーのパワーの二乗に直接比例します32、33。 したがって、高いレーザー誘起損傷閾値、高い光学非線形係数、および低いテラヘルツ波吸収を有する非線形光学結晶を使用して、高強度のテラヘルツ波を発生させることができる。 ただし、これらの結晶の THz 放射効率は、ポンプ パワーの反射損失によって制限されます。 ポンプ レーザーが結晶表面に入射すると、ポンプ パワーのかなりの割合が、フレネルの方程式で与えられる空気結晶界面から反射されます。 \({\left(\frac{n-1}{n+1}\right) }^{2}\)、ここで、n は励起波長における結晶の屈折率です。 しかし、この反射損失は、結晶の表面に適切な厚さの反射防止膜を施すことによって低減できます34。

反射防止コーティングは主に、光が 1 つの媒体から別の媒体に伝播する際のフレネルの反射損失を抑制するために利用され、そのようなコーティングは、結晶の表面に薄膜を堆積するか 35、36、またはサブ層を備えた段階的屈折率コーティングを使用することによって作成できます。モスアイ構造などの波長構造37,38。 本稿ではサイトップと呼ばれる誘電体膜型反射防止膜とその塗布プロセス、および反射防止膜としての役割について報告する。 我々は、このようなコーティングが反射による大幅なパワー損失の低減に役立ち、最終的には非線形光学結晶のテラヘルツ波放射効率を向上させることを数値的および実験的に実証します。

非線形光学結晶への反射防止膜は単層の誘電体薄膜で実現できます。 結晶上に膜をコーティングすると、薄膜は空気と膜、膜と結晶の2つの界面を作り、図1に示すようにこれらの界面から2つの反射波が発生します。これら2つの反射波の強度が同じで位相差が200μmのとき、 πの場合、相殺的干渉により反射波の全エネルギーがゼロとなり、透過率が向上する。 この条件を実現するには、nfilm < ncrystal として、フィルムの屈折率が対象の波長における結晶の屈折率よりも低くなければなりません。 さらに、薄膜の光学的厚さは 4 分の 1 波長の奇数倍 (nfilm.d = λ/4) でなければなりません。ここで、λ は入射レーザーの波長です。

DAST 結晶上の薄膜反射防止コーティングの概略図。

光が垂直に入射する場合、反射率は次のように表されます39。

ここで、nair は空気の屈折率、ncrystal は結晶の屈折率、nfilm は薄膜の屈折率です。 R の値を 0 にするには、右項の分子を次のように書く必要があります。

したがって、フィルムの屈折率 (nfilm) は次のように求めることができます。

DAST 結晶 (λ = 1560 nm で ncrystal = 2.13) の場合、フィルムの屈折率 (nfilm) は √2.13 = 1.45 として計算されます。 この研究では、屈折率 (nfilm = 1.33 at λ = 1560 nm) が式 1 を使用して得られる必要な屈折率に近いため、Cytop と呼ばれるポリマーを反射防止コートとして選択しました。 3. 最後に、フィルムの必要な光学的厚さ (d) は、λ/(4.nfilm) ≈ 293 nm として計算されます。

サイトップ™（AGCケミカル株式会社製）の構造式を図2に示します。サイトップはフッ素系溶剤に溶解する非晶質フッ素ポリマーであり、数百μmの薄膜コーティングとして使用できます。ナノメートル。 塗布方法は、材質や表面粗さに応じて、スプレーコート、スピンコート、ディップコート、ダイコート等の各種塗布方法が使用できます。 サイトップの屈折率は赤外領域で 1.33、テラヘルツ周波数領域で 1.43 です 40。 また、赤外領域、テラヘルツ周波数領域ともに吸収係数が低いため、テラヘルツ波発生用非線形結晶の反射防止コーティング材料として適しています（サイトップのその他の特性については、補足情報S1を参照してください）。

サイトップの化学構造。

この実験では、DAST 結晶を反射防止コーティングとして Cytop でコーティングするディップ コーティング法が実行されました。 第 1 段階では、Cytop 溶液（CTL-109AC、製造元：AGC ケミカル株式会社）を溶媒（CT-SOLV100E、製造元：AGC ケミカル株式会社）に溶解し、異なる濃度（0%、1%、 3%、5%、7%、9%）を用意しました。 次に、ＤＡＳＴ結晶をサイトップ溶液に浸漬し、引き上げ速度１ｍｍ／秒で結晶を溶液から取り出した。 これらの結晶を室温で 5 分間自然乾燥させた後、100 °C で 1 時間乾燥させました。 図 3 は、コーティングされていない DAST 結晶と Cytop フィルムでコーティングされた DAST 結晶を示しています。 コーティングプロセスの詳細は「方法」セクションに記載されています。

(a) コーティングされていない DAST 結晶、(b) Cytop フィルムでコーティングされた DAST 結晶。

次のステップでは、エリプソメータ (UVISEL2、製造元: (株)堀場製作所) を使用して Cytop コーティングの厚さを測定し、表 1 に示すように Cytop 溶液の濃度に対するコーティング厚さの依存性を調べました。また、係数も計算しました。変動（CV）（CV = 標準偏差/平均 × 100% として計算）を使用して、光学膜厚の均一性を調べます。 表は、溶液濃度が 7% までは、膜厚の増加に伴って変動係数が減少することを示しています。 さらに、ディップコーティング法では薄膜の厚さを制御することが難しいため、CV が増加します。 前のセクションで説明したように、Cytop コーティングに必要な光学的厚さは 293 nm であり、濃度 5% の Cytop 溶液でコーティングされた DAST 結晶を使用しました。 コーティング厚さ 288 nm の結晶の CV は 2.4% であり、膜厚の良好な均一性を示しています。

DAST クリスタルは本質的に吸湿性があるため、クリスタルを保管する際には特別な注意を払う必要があります。 したがって、コーティングされた結晶とコーティングされていない結晶を湿度制御されたチャンバー（相対湿度 = 80%、温度 = 30 °C）に 7 日間入れて、その品質に及ぼす湿度の影響を研究しました。 結晶水和物はコーティングされていない結晶の表面に形成されますが、コーティングされた結晶の表面では大きな変化は観察されませんでした。 この結果は、Cytop フィルムでコーティングされた DAST 結晶が、コーティングされていない DAST 結晶と比較して湿気や湿気に対して耐性があることを示しています。

反射防止コーティングとしての Cytop 薄膜の性能を評価するために、まず AR コーティングありとなしの結晶を通るレーザーの反射特性と透過率特性を数値的に調査しました。

レーザービームが結晶に入射するとき、空気と結晶の境界からのレーザービームの反射は、フレネルの方程式を使用して計算されます39。

ここで、DAST 結晶の a 軸の場合、nair = 1、λ = 1560 nm での ncrystal = 2.13 となり、全反射率 = 13.03% となります。 ここで、結晶の透過率は次のように計算されます。

ここで、α は DAST 結晶の吸収係数 (λ = 1560 nm で 0.7 cm-1)、d は結晶の厚さ (0.5 mm) です。 コーティングされていない DAST 結晶の全透過率は 73.03% と計算されます。

結晶の両面が、λ = 1560 nm での屈折率 1.33 の Cytop 薄膜でコーティングされている場合、反射率は次のように計算されます。

ここで、反射率は 0.85% として計算されます。 最後に、以下の式を使用して透過率が 94.91% と計算されます。

比較の結果、AR コーティングを使用するとクリスタルの透過率が 94.91% に増加するのに対し、AR コーティングなしでは透過率が約 73.03% にすぎないことがわかりました。 これは、AR コーティングがポンプビームの反射損失を低減するのに効果的であることを明確に示しています。

DAST結晶からのレーザー光の透過率を実験的に評価するために、波長1560 nm、平均出力80 mWのフェムト秒レーザーを使用した測定装置を構築しました（実験装置の詳細は補足情報S1に記載されています）。 。 焦点距離 50.8 mm のレンズを使用してレーザー ビームを結晶に集束し、結晶を透過したレーザー光を光パワー メーター (FieldMax II、Coherent Inc.) を使用して検出します。 反射防止コーティングありとなしの両方の結晶 (d = 0.5 mm) の透過率を測定しました。 AR コーティングありとなしの結晶の透過率値は、それぞれ 93.4% と 74.3% として得られます。 これは、AR コーティングされた DAST 結晶を使用すると、透過率が約 26% 増加することを示しています。 これらの実験結果は、数値計算値と良好な一致を示しています。 損傷閾値はDAST結晶の性能を評価する際の重要なパラメータであるため、Cytop薄膜でコーティングされたDAST結晶について、λ = 1560 nmでのレーザー誘起損傷閾値を以前に研究しました。 AR コーティングされた DAST 結晶は、3.6 GW/cm2 の出力密度で 720 分間のレーザー照射に耐えることが示されました 36。 したがって、この実験ではレーザーによる結晶の損傷は観察されませんでした。 ここで、AR コーティングされた DAST 結晶は、THz 発生だけでなく、高速光変調器やフィールド検出器などのレーザーを使用する他のアプリケーションにも役立つことに注意することが重要です。

次に、両方の結晶から放射されるテラヘルツ波を測定し、これらの結晶から放射されるテラヘルツ波の平均パワーを比較しました。 実験セットアップを図4に示します。ここでは、波長1560 nm、パルス幅55 fs未満、パルス繰り返し率50 MHz、平均出力80 mWのフェムト秒ファイバーレーザー（KPhotonics LLC.）を使用しました。 フェムト秒レーザーは、焦点距離 50.8 mm のレンズを使用して、スポット直径 60 μm まで DAST 結晶上に集束されました。 DAST結晶は、図4の挿入図に示すようにホルダーに固定されています。レーザー光の偏光をDAST結晶のa軸に揃えるために、λ/2波長板を使用しました。 放出されたテラヘルツ波は、まず軸外放物面鏡によってコリメートされ、校正された焦電検出器 (Gentec Inc.) に集束されました。 DAST 結晶を透過したレーザー光は、レーザーとテラヘルツ波の透過率がそれぞれ 0% と 70% の黒色ポリプロピレン シートによって遮断されました (補足情報 S1 を参照)。 ポンプビームは、周波数 5 Hz のチョッパーによって変調されました。

テラヘルツ波のパワーを測定するための光学装置の概略図。 挿入図は、クリスタルホルダーに取り付けられた DAST クリスタルを示しています。

フェムト秒レーザーは、非線形光学プロセスによる高出力テラヘルツ波の発生によく使用されます。 したがって、レンズの焦点におけるレーザーのピークパワー密度は非常に高く、非線形散乱を引き起こします。 このような散乱効果は、ピークパワー密度が 105 mW/μm2 以上で発生すると考えられています41。 ここで、図 5 に示すように、ポンプビーム径とピークパワー密度の関係を実験で調べました。これは、パワー密度が 105 mW/μm2 を超えるビーム径は、 55 fs のパルス幅、50 MHz のパルス繰り返し率、および 80 mW の平均電力が使用されます。 したがって、この実験ではビームの焦点が 60 μm であるため、非線形散乱の影響はほとんど無視できると考えられます。 非線形光学結晶を用いたテラヘルツ波発生プロセスでは、パワー密度を高めることが一般的である。 したがって、この結果は、薄膜コーティングされた非線形光学結晶をテラヘルツ波発生用の高出力レーザーで励起する場合、非線形散乱効果とピークパワー密度との関係を注意深く考慮する必要があることを示している。

ポンプビーム径とピークパワー密度の関係。 三角は本研究における実験値を示す。 参考のために、105 mW/μm2の電力密度を点線で示します。

図 6 は、AR コーティングの有無にかかわらず、両方の DAST 結晶から放出される平均テラヘルツ パワーの入射ポンプ パワーへの依存性を示しています。 レーザーの出力は減光フィルターを使用して 0 ～ 80 mW まで変化します。 テラヘルツ波のパワーはポンプレーザーのパワーの二乗に直接比例するため、図6に示すようにデータをフィッティングするために2次多項式が使用されました。ここでは、テラヘルツ波の比が次のとおりであることが観察されます。コーティングされた DAST クリスタルから放出されるパワーとコーティングされていないクリスタルから放出されるパワーは、測定範囲内でほぼ一定のままです。 最大パワーは、80 mW のレーザー パワーで励起された場合、コーティングされた DAST 結晶とコーティングされていない DAST 結晶でそれぞれ約 2.08 μW と 1.62 μW です。 これは、同じ量のレーザーパワーを使用した場合、AR コーティングされた結晶から放出される THz 波の平均パワーは、AR コーティングなしの結晶から放出される THz 波のパワーよりも 28% 高いことを示しています。 コーティングされた DAST 結晶を使用するとレーザー透過率が約 26% 増加したため、この実験から得られた THz 出力の 28% 増加は妥当です。 さらに、結晶を最大レーザー入力パワーで励起したときの光からテラヘルツへのパワー変換効率（効率＝平均テラヘルツパワー／平均レーザーパワー×100％として計算）を調査しました。 AR コーティングされた結晶の変換効率は 0.0026% であるのに対し、コーティングされていない結晶の変換効率は 0.0020% であることがわかりました。 このことは、テラヘルツ波を効率的に発生させるためには、非線形光学結晶上の薄膜コーティングが重要であることも示しています。 全体として、DAST 結晶に AR コーティングを使用することで、DAST 結晶の発光効率を向上できることは明らかです。 AR コーティングなしの DAST 結晶から放出される THz パワーは、以前に報告された結果と一致しています 42。 これらの結果を比較すると、約 280 mW の出力のフェムト秒レーザーで励起した場合、AR コーティングされた結晶からは 20 μW 以上の出力が期待されます。

反射防止膜をコーティングしたDAST結晶とコーティングしていないDAST結晶から放射されるテラヘルツ波の平均パワー。

次に、両方の結晶によって得られる時間領域の電場と強度スペクトルを比較するために、標準的なテラヘルツ時間領域分光計を開発しました。 AR コーティングされた DAST 結晶とコーティングされていない DAST 結晶の両方から放出されたテラヘルツ波は、光伝導アンテナによってコヒーレントに検出されます (測定セットアップの詳細は「方法」セクションに記載されています)。 テラヘルツパルスの時間領域電場は、機械的遅延ステージを使用してポンプパルスとプローブパルスの間の相対時間を変更することによって記録されます。 図 7a は、両方の結晶から放出される時間領域の THz パルスを示しています。 ここで、コーティングされた結晶とコーティングされていない結晶によって放射される THz パルスのピークツーピーク振幅はそれぞれ 25.0 と 18.7 であり、THz パルス振幅が 1.3 倍に増強されていることを示しています。 また、図7bに示すように、高速フーリエ変換を使用してこれらのTHz電気パルスの強度スペクトルも取得しました。 周波数範囲は0.2THzから約8THzまで広がっており、周波数範囲全体にわたってTHz強度が増加していることが明らかであり、テラヘルツ波放射効率の向上が周波数に依存しないことを示しています。 ここで、強度スペクトルの 1.1 THz および 5.2 THz 付近のディップは、イオン結合に由来する DAST 結晶内の横光学フォノンによるものであることに注目する価値があります 28,43。

(a) AR コーティングされた DAST 結晶とコーティングされていない DAST 結晶によって放出される THz 時間領域パルス、および (b) それぞれの強度スペクトル。 影付きの領域は、2 つの結晶から放出されるテラヘルツ強度の違いを示しています。

AR コーティングは表面反射を回避するための十分に確立された方法ですが、その可能性がテラヘルツ波放射の非線形光学結晶の効率を高めるために活用されたことはありません。 本研究では、DAST結晶に反射防止コートを施すことでテラヘルツ波の発生効率を高める方法を提案しました。 AR コーティングされた結晶を通るレーザーの透過率は、コーティングされていない結晶よりも約 1.26 倍高いことが数値的および実験的に実証され、反射防止コーティングを使用するとフレネルの反射が大幅に低減されることが示されました。 次のステップでは、AR コーティングの有無にかかわらず結晶を使用して発生するテラヘルツ波を測定したところ、AR コーティングのない結晶から放射されるテラヘルツ波よりも、同じ量の場合、AR コーティングされた結晶から放射される平均パワーが約 28% 高いことを確認しました。のレーザー出力が DAST 結晶の励起に使用されます。 ここでは、Cytop フィルムでコーティングされた DAST 結晶が効率的な THz 波生成に使用できることを実証しましたが、このような AR コーティングされた DAST 結晶は、効率を向上させるために、高速光変調器や電場検出器などの他の光学用途にも使用できます。システムの。

ディップコーティング法を使用して DAST 結晶をコーティングしました。最も重要なステップは、所望の濃度のサイトップ溶液を調製することです。 私たちの研究では、288 nm の反射防止コーティングの厚さを得るために 5% のサイトップ溶液が使用されました。 5%サイトップ溶液を調製するために、まずCTL-109AE（AGCケミカル株式会社）1.029mLをマイクロピペットを使用して量り、次にこれを溶媒CT-SOLV100E（AGCケミカル株式会社）2.5mLと混合した。 この溶液をディップコーターに入れた。 このシステムは、サンプルを希望の速度で引き上げたり引き下げたりできるように設計されています。 DAST結晶全体がCytop溶液に浸漬されるように、Cytop溶液を配置した。 ここでは、DAST 結晶の bc 面にエラストマー シートを貼り付け、溶液に浸しました。 DAST クリスタルのプルダウン速度とプルアップ速度は、それぞれ 3.5 mm/s と 1.0 mm/s です。 浸漬後、DAST 結晶を 5 分間自然乾燥させ、ディップコーターから取り出しました。 最後に、結晶を 100 °C のオーブンで 1 時間乾燥させました。

私たちは、コーティングされた DAST 結晶とコーティングされていない DAST 結晶から放出される THz 波の時間領域プロファイルを記録するための標準的なテラヘルツ時間領域分光計を開発しました。 ファイバーレーザー (KPhotonics LLC. λ = 1560 nm、パルス幅 < 60 fs、パルス繰り返し率 = 50 MHz、平均パワー = 80 mW) によって生成されたレーザー ビームは、偏波保持ファイバー カプラーを使用して 3:1 に分割されました。 強力なビームは DAST 結晶のポンピングに使用され、レーザーの偏光は 2 分の 1 波長板を使用して DAST 結晶の a 軸に揃えられます。 このレーザーは、焦点距離 50.8 mm のレンズを使用して DAST 結晶に焦点を合わせられます。 放出されたTHz波は、軸外放物面ミラーを使用してコリメートされ、別の軸外放物面ミラーを使用して光伝導アンテナに集束されます。 レーザービームの後半は光遅延線を通過し、光伝導アンテナ (Menlo Systems GmbH、TERA 15-RX-FC) に結合されます。 DAST 結晶を透過したレーザー光は、レーザー波長での透過率が 0% であるのに対し、2 THz での透過率は約 70% である黒色ポリプロピレン (BPP) フィルムを使用して遮断されます。 時間領域パルスは、機械的遅延ステージを使用してポンプ パルスとプローブ パルスの間の相対時間を変更することによって記録されます。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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著者らは、このプロジェクトの初期段階で実験をサポートしてくださった高木 S. 氏に感謝の意を表します。 また、建設的なご意見をいただきました静岡大学名誉教授の広本直氏に感謝いたします。 この研究は科学研究のための助成金 (助成金番号 21K04174、17H03535) によって部分的に支援されています。

この論文は日本学術振興会の助成を受けました (17H03535, 21K04174)。

これらの著者、内田博久氏と川内哲也氏も同様に貢献しました。

ARKRAY Inc., Kamigyo-ku, Kyoto, 602-0008, Japan

Hirohisa Uchida & Chisa Koyama

名古屋大学電子工学科（〒464-8603 愛知県名古屋市）

Hirohisa Uchida

Department of Mechanical Engineering, Shizuoka University, 3-5-1 Johoku, Hamamatsu, Shizuoka, 432-8561, Japan

川内哲也、大竹ジェマ、サロジ・R・トリパティ

分子科学研究所 (IMS)、〒444-8585 岡崎市明大寺西郷中38

Kei Takeya

〒432-8561 静岡県浜松市城北3-5-1 静岡大学大学院自然科学研究科

サロジ・R・トリパティ

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HUとCKはDAST結晶を成長させ、反射防止膜をコーティングした。 TK、GOKT、SRT は DAST 結晶の特性を評価し、テラヘルツ波測定の実験を行いました。 SRT がプロジェクトを調整し、HU とともに原稿を執筆しました。著者全員が原稿をレビューしました。

内田博久氏またはSaroj R. Tripathi氏への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

内田 洋、川内 哲、大竹 剛 他有機非線形結晶を光学薄膜でコーティングし、効率よくテラヘルツ波を発生します。 Sci Rep 12、15082 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-17893-7

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受信日: 2022 年 3 月 23 日

受理日: 2022 年 8 月 2 日

公開日: 2022 年 9 月 5 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17893-7

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